Tvorba Zdeňka Sýkory dospívá generalizací přírodních forem k abstraktnímu výrazu. Od počátku šedesátých let maluje kompozice založené na vztazích základních geometrických tvarů; tyto tvary se poté staly základem elementů, jež začal organizovat do rastru. Tento postup byl výsledkem jeho snahy o objektivizaci a redukci výrazových prostředků. V roce 1963 tak vznikla první z řady struktur - Šedá struktura. Pro organizování geometrických elementů ve svých strukturách používá kombinatorický princip a v roce 1964 zapojuje do své práce počítač (ve spolupráci s matematikem Jaroslavem Blažkem), zařadil se tím mezi světové průkopníky této metody. Struktury přenáší také do trojrozměrných objektů.
Souběžně s ateliérovou tvorbou stále maluje v plenéru.